พันตำรวจเอกพระอรรถวิมลบัณฑิตเริ่มต้นรับราชการเป็นตำรวจโดยได้รับพระราชทานยศเป็น อำมาตย์โท เมื่อวันที่ 3 มิถุนายน 2458[2] จากนั้นจึงได้รับพระราชทานยศเป็น นายร้อยตำรวจเอก ขุนหาญทุระชน เมื่อวันที่ 23 มิถุนายน 2459 [3](ในราชกิจจานุเบกษาลงว่า ขุนราญทุระชน แต่ได้มีการบอกแก้ในภายหลัง[4]) ต่อมาจึงได้โอนย้ายมารับราชการในกรมอัยการ ได้รับพระราชทานยศและบรรดาศักดิ์ที่ อำมาตย์ตรี หลวงอรรถวิมลบัณฑิต

ในวันที่ 31 พฤษภาคม 2469 หลวงอรรถวิมลบัณฑิตซึ่งขณะนั้นรับราชการในตำแหน่ง อัยการประจำกองคดีในกรมอัยการ ก็ได้โอนย้ายกลับมารับราชการตำรวจอีกครั้งโดยเป็นรักษาราชการแทนในตำแหน่งผู้บังคับการโรงเรียนนายร้อยตำรวจและโรงเรียนพลตำรวจ แทนนายพันตำรวจเอก พระยาบุเรศผดุงกิจ (รวย พรหโมบล) ที่ไปรักษาราชการแทนในตำแหน่ง ผู้บังคับการตำรวจนครบาลสายบางรัก พร้อมกับได้เป็นว่าที่นายพันตำรวจเอก[5] ในปีถัดมาคือในวันที่ 6 กรกฎาคม 2470 จึงได้รับโปรดเกล้าฯ แต่งตั้งให้เป็นผู้บังคับการโรงเรียนนายร้อยตำรวจและโรงเรียนพลตำรวจ แต่ยังคงเป็นว่าที่นายพันตำรวจเอก[6] กระทั่งในวันที่ 8 พฤศจิกายน 2471 เนื่องในวันเฉลิมพระชนมพรรษาพระบาทสมเด็จพระปกเกล้าเจ้าอยู่หัว จึงได้รับโปรดเกล้าฯ พระราชทานยศ นายพันตำรวจเอก[7]

วันที่ 25 ธันวาคม 2472 ท่านต้องพ้นจากตำแหน่งผู้บังคับการโรงเรียนนายร้อยตำรวจและโรงเรียนพลตำรวจเนื่องจากได้รับโปรดเกล้าฯ ให้ย้ายไปรับตำแหน่งผู้บังคับการตำรวจภูธรมณฑลนครศรีธรรมราชโดยมี นายพันตำรวจเอก หลวงนราบริรักษ์ (เจิม ปิณฑะรุจิ) ผู้บังคับการตำรวจภูธรมณฑลนครศรีธรรมราชสลับมารับตำแหน่งแทน[8] ในวันที่ 8 พฤศจิกายน 2473 ท่านได้รับโปรดเกล้าฯ พระราชทานบรรดาศักดิ์เลื่อนเป็น พระอรรถวิมลบัณฑิต ถือศักดินา 800[9] ต่อมาในวันที่ 12 พฤษภาคม 2474 ได้มีพระบรมราชโองการโปรดเกล้าฯ แต่งตั้งให้ท่านย้ายขึ้นไปรับตำแหน่งผู้บังคับการตำรวจภูธรมณฑลนครสวรรค์สลับกับ นายพันตำรวจโท พระสท้านไตรภพ ที่ย้ายไปรับตำแหน่งผู้บังคับการตำรวจภูธรมณฑลนครศรีธรรมราช[10]

ต่อมาในวันที่ 1 เมษายน 2475 ท่านถูกปลดออกจากราชการรับพระราชทานบำนาญพร้อมกับนายตำรวจอีก 2 นายคือ นายพันตำรวจเอก พระยาย่ายพลแสน ผู้บังคับการตำรวจภูธรมณฑลราชบุรี และนายพันตำรวจโท พระเรืองฤทธิ์ระวังภัย ผู้บังคับการตำรวจภูธรมณฑลปราจีน[11]